吳大澂精於鑑別和古文字考釋，亦工篆刻和書畫。吳大澂書法以篆書最爲著名。他的篆書很有特色，將小篆古籀文結合，功力甚深，即平時書翰也常用工整精絕的篆字爲之，規矩整齊，別有情致。早年從陳碩父學篆書，中年以後又參以古籀文，書法益進。他開始學秦代小篆刻石，書法酷似李陽冰。後受楊沂孫的啓示，將小篆與金文相結合，並用這種方法書寫《論語》、《孝經》以及信札。他的篆書大小參差、淵雅朴茂，在當時是一種創造。他對金石文字有精深的研究，開拓了對先秦文字的廣闊的視野，使他的篆書從中汲取了不少的營養。吳大澂寫篆書，喜用隸書書款。他的隸書橫平豎直，亦取法漢碑。行書學曾國藩，又頗有黃庭堅的趣味。吳大澂又以詩詞及散文著稱。著有《愙齋詩文集》、《說文古籀補》、《字說》、《愙齋集古錄》、《古玉圖考》、《權衡度量試驗考》、《恆軒所見所藏吉金錄》、《吉林勘界記》、《十六金符齋印存》等十餘種。
吳大澂，做《古玉圖考》，對古玉的頗爲有識。也喜歡紫砂壺，曾請過當時的制壺名家黃玉麟來自己家裏造壺，其壺底有陽文的“愙齋”款，壺形古樸，善畫山水、花卉，書法精於篆書。
